
近日,中国农业大学理学院李静教授团队在国际环境领域顶级期刊《水研究》(Water Research)上发表题为“羧酸在Fe(III)和卤化物存在下光解生成卤代烷烃”(Alkyl halide formation from degradation of carboxylic acids in the presence of Fe(III) and halides under light irradiation)的研究论文,在类芬顿高级氧化过程副产物的研究中取得了最新进展。文章首次报道了脂肪族羧酸在高盐水体系中转化成卤代烷烃的反应,从分子水平探讨了卤代副产物生成机理,该研究为高级氧化过程中卤代副产物的生成和控制提供理论支持。
高级氧化技术(AOPs)广泛应用于水处理,在处理含有难降解有机污染物的污染废水中表现出优异的性能。然而,AOPs产生的活性物质会不可避免地与水溶液中共存的有机物质等发生反应,产生大量氧化副产物,例如卤代烃、硝酸盐和氯酸盐等,其中卤代烷烃毒性较大,是一类难以被降解的环境有机污染物,不仅会导致全球变暖和臭氧层的破坏,还对人类健康和社会环境构成严重危害。因此,有关卤代烃的研究具有重要的现实意义。
铁(III)和羧酸均是自然环境中普遍存在的重要物质。小分子羧酸在铁(III)介导的光反应下会生成毒性较大的卤代烷烃。该研究以气质联用仪为主要检测手段,在模拟太阳光照射下,对卤代烷烃的生成和反应机理进行了研究。
铁催化下羧酸光降解过程中卤代烷烃的生成
研究发现低链有机羧酸在Fe(III)介导的光反应下会生成氯甲烷,氯乙烷和氯丙烷等挥发性有机卤代烃,这类氧化副产物在大气化学中的作用不容忽视,对人类健康与全球气候具有重要影响。通过系统的研究发现,在该反应中,羟基自由基、烷基自由基和氯自由基都参与了CH3Cl的形成,其中羟基自由基是主要的活性物种。同时,羧酸可能是AOPs中最重要的卤代烷烃前体之一,这扩展了对AOPs中氧化副产物的形成以及大气中挥发性卤代有机化合物来源的认识。
中国农业大学为该研究的第一完成单位,硕士研究生白学玲为第一作者,李静教授为论文通讯作者,研究得到了国家自然科学基金(22076217和21377164)的资助。
李静教授团队多年来一直从事环境化学研究工作,先后主持三项国家自然科学基金项目。其中对挥发性有毒副产物的研究得到了国际同行的认可。在环境领域顶级期刊《环境科学与技术》(Environmental Science & Technology)发表多篇文章,被国际著名社会媒体例如美国时代周刊,探索杂志等报道,引起了广泛的社会关注。在环境领域顶级期刊《水研究》(Water Research)和《危险材料杂志》(Journal of Hazardous Materials)上也发表了多篇文章。